在酸性環境下，由于氫氣析出反應（HER）的主導作用，銀基催化劑的電還原CO2反應（eCO2RR）催化活性通常表現不佳。此外，傳統的表面負載方式容易導致催化劑從氣體擴散層（GDL）上脫落，影響反應的效率和穩定性。先前的研究表明，通過功能分子或聚合物粘合劑對銀基催化劑表面進行修飾，可以提高CO2/H2O比例，抑制HER并促進eCO2RR。然而，這些添加劑可能會降低導電性并阻礙活性位點的物質傳輸。因此，開發一種能夠將Ag NPs定向輸送到有利于eCO2RR的微環境中，對于實際應用至關重要。
近日，溫州大學王舜教授團隊成功設計了一種由均勻分布于GDL骨架內的活化Ag NPs催化劑構成的自支撐、無粘結劑電極。原位還原過程確保了催化劑與骨架間的緊密相互作用，從而在電化學eCO2RR過程中促進了良好的電子傳導性。GDL骨架有效保護了Ag NPs，使其免受電解質流動物理沖擊及氣泡生成導致的直接侵蝕，顯著提升了穩定性。通過光學顯微鏡原位觀察及COMSOL Multiphysics模擬驗證，將催化劑嵌入GDL不僅優化了孔隙結構，減少了氣泡形成與覆蓋，緩解了氣體積累問題，進而提升了eCO2RR性能。密度泛函理論計算進一步揭示，催化劑結構（空位缺陷）與局部微環境（CO2/H2O比例）的調控是提高eCO2RR活性的關鍵。
相關研究結果近期發表于國際頂級學術期刊《Nature Communications》，溫州大學為第一通訊單位，溫州大學化學與材料工程學院博士后徐婷、碩士生陸天睿和蘇州大學楊昊為共同第一作者，溫州大學呂晶晶教授與王舜教授、香港城市大學王昕教授、蘇州大學程濤教授為共同通訊作者，相關工作受到國家自然科學基金（52201227, 52272088, 52331009, 22103054, 22173066, 52401244)）等資助。
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https://doi.org/10.1038/s41467-025-56039-x
