近日,阜陽師范大學化學與材料工程學院李慧泉教授與安徽大學材料科學與工程學院袁玉鵬教授團隊合作研究,在非金屬等離激元光催化材料CO2還原為C2+燃料領域取得新進展,相關成果以“Cascaded *CO-*COH intermediates on a non-metallic plasmonic photocatalyst for CO2-to-C2H6 with 90.6% selectivity”為題發表在Angew. Chem. Int. Ed.上(DOI:10.1002/anie.202404660)。李慧泉為該論文的共同通訊作者。
光催化CO2轉化為高附加值C2+燃料,是實現“碳中和、碳達峰”雙碳國家戰略目標的理想途徑之一,但CO2光催化轉化為多碳(C2+)烴類燃料反應中存在C-C耦合的高能量和復雜的多電子過程挑戰,如何實現C2+產物的高選擇性生成,是該研究領域的一個重要挑戰。鑒于此,項目組提出一種“光電子注入”保護氧空位策略,基于在非金屬等離子體W18O49材料表面原位生長ZnIn2S4(ZIS)超薄納米片中的光電子,在光催化反應過程中注入到W18O49,保護W18O49中的氧空位(Ov)不被氧化,維持W18O49等離子體效應和增強Ov對*C1產物的吸附作用;同時,注入的光電子增加了W18O49表面的電子密度,延長了其表面等離子體熱電子的壽命,降低了關鍵中間體*COH和隨后*CO-*COH偶聯反應的能壘。這一協調作用實現了CO2高選擇性地轉化為C2H6,選擇性達到90.6%,且C2H6生成速率高達653.6 μmol g-1 h-1。該研究為利用非金屬等離子體光催化材料還原CO2為高附加值C2+產物提供了新的思路。
該工作得到了國家自然科學基金(52072001)和阜陽師范大學-阜陽市市校合作科技專項項目(SXHZ202102)等研究課題的資助。(撰稿、圖片:李少川)