近日,安徽理工大學分析測試中心周春輝博士/化工與爆破學院胡勁松教授團隊在熱催化甲酸分解制氫領域取得進展,研究成果在催化類頂尖期刊Applied Catalysis B: Environmentand Energy(IF: 22.1)和Journal of Catalysis (IF: 7.3)相繼發表。
氫能作為一種綠色且前景廣闊的可再生能源受到越來越多的關注,氫被認為是應對未來能源危機的一種高效能源。然而,氫氣的儲存和運輸問題一直是其工業化應用的最大阻礙。液相有機氫載體(liquid organic hydrogen carriers, LOHCs)已被認為是最具前景的氫能儲運技術之一,有望成為打破氫能儲運技術和成本瓶頸的重要解決方案之一。甲酸已經被證明是優異的液相有機氫載體,其具有合適的理化性質和較高含氫質量分數和單位體積容量。開發出高效的甲酸分解制氫非均相催化劑對于甲酸作為液相有機氫載體的規?;瘧弥陵P重要。針對此,周春輝博士團隊系統探究了Pd納米粒子負載在氨基化蛋黃殼介孔二氧化硅納米球(yolk-shell mesoporous silica nanospheres, YSMSNs)載體上的甲酸分解制氫的性能。實驗研究表明,最優催化劑Pd/YSMSNs-NH2(10-3,Pd的質量分數為10%,氨基負載量為3mL)具有活性金屬高分散性以及納米粒子足夠?。▇1.5nm)的特征,載體本身所具有的徑向導向的孔道結構有利于質量傳遞,并且載體表面的氨基基團對甲酸分子O-H鍵的斷裂具有促進作用,從而實現了該催化劑的高活性、高選擇性和高穩定性。在343K的溫度下,Pd/YSMSNs-NH2(10-3)催化劑在甲酸鈉作為添加劑的條件下對甲酸分解制氫具有100%的H2選擇性和轉化率,其TOF值可達9108h-1,與目前最優的二氧化硅類載體負載的單金屬Pd基異相催化劑相當。相關研究成果以“Immobilizing Pd nanoparticles on amine-functionalized yolk-shell mesoporous silica nanospheres for efficient H2production from formic acid dehydrogenation”發表在Applied Catalysis B: Environment andEnergy346 (2024) 123750.
另外,課題組系統探究了不同摩爾比例的Pd/Ir合金納米粒子負載在氨基化樹枝狀介孔二氧化硅納米球(dendritic mesoporous silica nanospheres, DMSNs)載體上的甲酸分解制氫的性能。實驗研究表明,樹枝狀的Pd4Ir1/DMSNs-NH2催化劑具有活性金屬高分散性以及納米粒子足夠?。▇2.1nm)的特征,載體本身所具有的三維孔道結構以及Pd和Ir的電子調節作用,并且載體表面的氨基基團對甲酸分子O-H鍵的斷裂具有促進作用,從而實現了該催化劑的高活性、高選擇性和高穩定性。在298K的溫度下,Pd4Ir1/DMSNs-NH2催化劑在甲酸鈉作為添加劑的條件下對甲酸分解制氫具有100%的H2選擇性和轉化率,其TOF值可達1333 h-1,與目前最優的二氧化硅類載體負載的Pd基異相催化劑相當。相關研究成果以“PdIr nanoparticles on NH2-functionalized dendritic mesoporous silica nanospheres for efficient dehydrogenation of formic acid”發表在Journal of Catalysis426 (2023) 153-161.
周春輝博士2022年1月入職安徽理工大學分析測試中心,主要從事甲酸低溫分解制氫,劣質油品清潔轉化,生物質轉化制航空煤油等方面研究,是Journal of Catalysis的第一通訊作者,Applied Catalysis B: Environmentand Energy的第一作者,化工與爆破學院的碩士生李松、柴浩等為課題的完成做出了重要貢獻。上述研究成果獲安徽理工大學人才引進啟動基金、合作單位科技部重點研發計劃以及國家自然科學基金等項目的支持。(撰稿:分析測試中心 周春輝 編輯:宣傳部 夏雅鳳、陳穎)