目前，氨（NH3）作為工農業重要化學品，主要通過哈伯法工藝生產，該工藝能耗高、CO2排放量大。在過去的幾十年里，人們探索了各種替代方法來合成NH3，如氮氣電還原反應（eNRR）、光催化、熱催化、酶催化氮氣還原等。這些方法中，eNRR因其溫和的反應條件以及可與再生能源耦合和水作為氫源而被認為是一種非常有前途的NH3生產途徑。 然而，效率低下嚴重阻礙了eNRR的發展。硝酸鹽電還原反應（eNO3-RR）作為將水或土壤污染物NO3- 轉化為增值NH3的可行過程，近年來引起了人們的廣泛關注。最近，銅（Cu）基催化劑因其低成本和儲備豐富而在eNO3-RR中受到歡迎。二維（2D）片狀結構具有大的比表面積、大量的活性位點和電子傳導通道，已被證明可以增強電催化劑的活性和穩定性。此外，眾所周知，在燃料電池中，靠近電催化中心的流體場狀態對于調節傳質能力、速度矢量和濃度梯度等起著非常重要的作用。因此，構建具有穩定流體場的平滑二維結構Cu基催化劑有利于增效流動電解池中的eNO3-RR。
圖1 Cu納米片用于高速率電還原NO3-至NH3和高效鋅-硝酸根電池示意圖
在本工作中，開發了一種具有均勻片狀形貌和納米級厚度的二維Cu片催化劑（圖1）。通過消除干擾載氣，流動電解池中的納米Cu片可以實現99%的優異NH3選擇性，并在200 mA/cm2 的電流密度下實現120小時的長期穩定性。在900 mA/cm2的較高電流密度下，NH3產率可達到峰值3.14 mmoL/cm2/h。使用該催化劑進一步組裝了鋅-硝酸根電池，功率密度高達12.09 mW/cm2，NH3選擇性達到85.4%，超越了最先進的鋅-硝酸根電池。COMSOL多物理場模擬和原位衰減全反射紅外（ATR-IR）光譜結果表明，Cu片帶來的穩定催化界面有助于增效eNO3-RR。
該成果以“Two-dimensional Cu Plates with Steady Fluid Fields for High-rate Nitrate Electroreduction to Ammonia and Efficient Zn–Nitrate Batteries”為題發表在Angewandte Chemie International Edition期刊（IF=16.6，SCI一區）上。溫州大學為第一通訊單位，化材學院研究生周李敏、陳雪秋、朱紹均為共同第一作者，溫州大學王正軍博士、金輝樂研究員、王舜教授和呂晶晶教授為共同通訊作者。
【原文鏈接】：https://doi.org/10.1002/anie.202401924
