近日，大連理工大學化工學院陸安慧教授團隊首次報道了一種“內熱外冷”模式的多功能納米反應器，在磁場的誘導下可實現近室溫/近常壓條件下（40℃，3 bar）多種α，β-不飽和醛酮的高選擇性（>98%）加氫。相較于傳統方法（圖1a，b），該種納米反應器可將高溫高壓“約束”在“納米反應空間”內（圖1c），從而實現宏觀尺度下催化過程的溫和轉化，而采用傳統方法需要更高的溫度和壓力（120 ℃，30 bar）才能實現同樣的轉化效率。這項工作是對傳統催化劑加熱方式革新的一次探索，為溫和條件下的有機催化轉化開辟了一條新的途徑，也為催化劑的多功能納米化集成提供了新的思路。相關成果以“Nanoengineered design of inside-heating hot nanoreactor surrounded by cool environment for selective hydrogenations”為題發表于影響因子為29.4的國際期刊《先進材料》（Advanced Materials）。
圖1 傳統“由外向內”加熱催化劑、傳統磁熱催化劑與具有熱約束功能的“內熱外冷”納米反應器的對比
陸安慧教授團隊基于前期提出的磁性納米粒子的“炭保護”策略（Angew. Chem. Int. Ed.2007, 46, 1222–1244），并結合“限域熱解”策略（Angew. Chem. Int. Ed,2011,50, 11765-11768;ACS Nano, 2015, 9, 8504-8513），將“加熱源”Fe3O4納米顆粒構筑于納米反應器的空腔內（圖2），同時利用炭表面硫化實現Pt團簇的高分散以及對目標分子（巴豆醛、肉桂醛、3-甲基-2-丁烯醛、糠醛、乙基乙烯基酮和3-甲基-3-丁烯-2-酮等）的特異性吸附活化加氫。
圖2 具有內置熱源的多功能納米反應器的透射電子顯微鏡表征
基于溫敏分子的局部溫度傳感技術和有限元分析（FEA）分析，內置磁性顆粒的“內加熱”能力和多孔炭殼的“熱限域”能力使其空腔內可產生約為120℃，9.7 bar的高溫高壓空間，這可使反應速率提高20.1倍。而液相主體的宏觀溫度僅為40℃。擴散至“冷環境”中的產物可防止被過度加氫，因此在高轉化率下仍可保持高選擇性（圖3a）。與已報道的文獻的反應條件相比（大多為80℃以上，20 bar），這樣的納米反應器需要的反應條件更溫和，且反應活性也更加優異（可達335mol·molcat.-1·h-1）（圖3b）。
圖3 巴豆醛選擇性加氫性能探究
論文第一作者為大連理工大學化工學院博士生張瑞平，通訊作者為化工學院陸安慧教授和運載工程與力學學部吳承偉教授。該研究得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金，以及國家自然科學基金重點項目的資助支持。（來源：化工學院 作者：賀雷 編輯：王增強）
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202302793
