近日,江漢大學精細爆破國家重點實驗室梁勇教授團隊與國內外學者合作研究在微液滴化學領域取得重要突破,成功利用同位素示蹤技術發現當水微液滴與固體接觸時引起的界面電子轉移可使固體表面羥基生成過氧化氫。相關結果以“水-固接觸起電導致微液滴中羥基自由基復合生成過氧化氫(Water-Solid Contact Electrification Causes Hydrogen Peroxide Production from Hydroxyl Radical Recombination in Sprayed Microdroplets)”為題,于8月1日發表于《美國科學院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences)雜志上,引起國內外學者的極大關注。
該研究論文的第一單位為江漢大學精細爆破國家重點實驗室,第一作者是江漢大學陳博磊副研究員、夏宇博士和何榮祥副研究員。
據悉,2019年,斯坦福大學Zare教授團隊首次發現過氧化氫可在水微液滴中自發生成。但是,這種過氧化氫的生成機理一直存在爭議。為了回答這一問題,陳博磊副研究員提出采用微流控技術構建水-固界面模型,利用該模型不僅簡化了水微液滴反應的邊界條件,并在水-固界面處直接觀測到了過氧化氫的自發生成(圖1a, 1b)。
圖1水微液滴中過氧化氫的自發生成發生在固-液界面
為了揭示過氧化氫生成的物質來源,江漢大學研究團隊建立固體表面羥基18O標記方法,利用同位素質譜分析技術,通過比較來自18O標記和未標記水-固界面處產生的過氧化氫中18O的含量,證實固體表面羥基參與了水中過氧化氫的自發生成(圖2)。
圖2固體表面羥基參與過氧化氫的自發生成
在此研究基礎上,江漢大學研究團隊與Zare教授深入討論了過氧化氫自發生成可能的反應路徑,共同提出了微液滴中過氧化氫的生產機理:即水分子與固體表面羥基接觸時,由于水分子與固體表面電子云的碰撞,電子由水分子轉移到固體表面,形成H2O+,并與表面羥基結合后,生成羥基自由基(OH?),進而OH?復合生成過氧化氫。
研究表明在潮濕環境中,水-固接觸引發的過氧化氫自發生成在土壤和大氣細顆粒物表面普遍存在,加深了對環境化學中活性氧物種生成的認識。該研究成果還對認識水霧爆破過程中氧化物種的生成及其對爆破殘留物質轉化的影響具有理論意義。
論文鏈接:https://doi.org/10.1073/pnas.2209056119
(編輯:趙明)